นายสุรเทิน บุนนาค เริ่มป่วยด้วยโรคตับ เมื่อ พ.ศ. 2509 ศาสตราจารย์ นายแพทย์วีกิจ วีรานุวัตติ์ ได้เป็นผู้ตรวจรักษามาตั้งแต่ต้น และแนะนำให้นายสุรเทิน บุนนาค พักผ่อนมาก ๆ รับประทานอาหารจืด ๆ และงดอาหารที่มีรสเค็ม กับให้งดเดินทางไกล แต่คำแนะนำประการหลังนี้ นายสุรเทินไม่ค่อยได้ปฏิบัติตามโดยเคร่งครัด เพราะนายสุรเทินเป็นคนรักหน้าที่ ฉะนั้น จึงมักจะฝืนคำแนะนำของแพทย์ และเดินทางไปต่างจังหวัดบ้าง ต่างประเทศบ้าง อยู่เสมอ ๆ

ก่อนถึงแก่กรรมประมาณห้าเดือน นายสุรเทิน บุนนาค เดินทางเข้าไปในอำเภอกุยบุรี จังหวัดประจวบคีรีขันธ์ หลายครั้ง เพื่อประสานงานระหว่างเจ้าหน้าที่ผู้เชี่ยวชาญของ F.A.O. และเจ้าหน้าที่ของกรมพัฒนาที่ดิน ในการพัฒนาอำเภอกุยบุรี ตามพระราชดำริของพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว ในระหว่างอยู่ในอำเภอกุยบุรีครั้งหนึ่ง ได้รับเชื้อไข้รากสาดใหญ่ จนกระทั่งเมื่อวันที่ 29 พฤษภาคม 2511 ได้เจ็บหนัก มีไข้สูง หนาวสั่น ตัวและตาเหลือง พิษจากไข้นี้ได้แผ่เข้าไปทำลายตับจนตับวาย และนายสุรเทิน บุนนาค จึงถึงแก่อนิจกรรม เมื่อวันศุกร์ที่ 7 มิถุนายน พ.ศ. 2511 รวมอายุ 700151000000000000051 ปี 7002239000000000000239 วัน

เมื่อ นายสุรเทิน บุนนาค ถึงแก่กรรมแล้ว พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว และสมเด็จพระนางเจ้าฯ พระบรมราชินีนาถ ได้ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ รับการศพไว้ในพระบรมราชานุเคราะห์ พระราชทานน้ำหลวงอาบศพ โปรดเกล้าฯ ให้ หม่อมหลวงบัว กิติยากร เป็นผู้แทนพระองค์ ไปในการพระราชทานน้ำหลวงอาบศพ นายสุรเทิน บุนนาค ณ ศาลากวีนิรมิต วัดเทพศิรินทราวาส และทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ พระราชทานหีบทองลายสลักประกอบศพ และพระพิธีธรรมสวดพระอภิธรรม กำหนด 7 คืน

พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว และสมเด็จพระนางเจ้าฯ พระบรมราชินีนาถ ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ เสด็จพระราชดำเนินไปในการพระราชทานเพลิงศพ นายสุรเทิน บุนนาค ณ เมรุวัดเทพศิรินทราวาส เมื่อวันเสาร์ที่ 20 กรกฎาคม พ.ศ. 2511